안녕하세요. 공대생P 입니다. 지난 전고체전지 제조공정 1부(복합전극)에 이어 2부에 대한 내용을 이야기해 보겠습니다. 앞의 글을 못 보신 분들을 아래 링크에 1부 포스팅을 참고 부탁드리겠습니다.
1. 개요 : 전체공정 Review (Introduction)
지난 시간에는 양극과 음극의 극판공정에 대해 소개하였습니다. 전고체전지의 양극의 경우에는 고체전해질과 활물질 입자를 섞은 복합전극을 사용하고, 음극의 경우에는 용량이 매우 높은 리튬메탈을 사용하는 것이 특징입니다. (셀 설계자에 따라 소재는 변동될 수 있음)
전고체전지 공정 중 극판공정에 대한 부분은 1부에서 설명하였으니, 이번 시간에는 고체전해질 분리막 Layer, 커팅 & 노칭, 적층 (조립 & 패키징)에 대해 알아보겠습니다.
2. 고체전해질 분리막 Layer
고체전해질 분리막 Layer는 코팅된 양극위에 고체전해질 입자를 코팅시키는 개념입니다. (위 그림 참고) 고체전해질은 양극과 음극의 접촉을 막고 리튬이온을 이동시키기 때문에, 분리막역할을 하면서 전해액 역할도 동시에 수행하고 있습니다. 대표적인 고체전해질은 3가지를 보고 비교해 보겠습니다.
| 고체전해질 종류 | 주요소재 | 특징 | 제조방법 |
| 황화물계 | LGPS, Argyrodite | 이온전도도 우수, 가공용이 | Pressing |
| 산화물계 | LLZO, LATP, LAGP | 화학적안정성 우수 기계적 강도 우수 |
고온 소결, 박막증착 |
| 폴리머계 | PEO 기반 고분자 | 가공용이, 제조비용 저렴 | 용액 Casting, Pressing |
황화물계, 산화물계, 폴리머계가 대표적인 고체전해질 종류이며, 종류에 따라 적용되는 공정방법도 달라지는 특징이 있습니다. 현재 시장에서는 리튬이온의 전도도 문제 때문에 대부분의 회사들은 황화물계 고체전해질 연구에 총력을 기울이고 있습니다.
위 방법들로 코팅된 고체전해질 입자를 압연(Pressing) 공정을 거쳐 밀착력을 증대시키고 전극 내부의 공극을 최소화시킵니다. 고체전해질 분리막 Layer 공정 적용 시에는 다음과 같은 특성이 중요합니다.
균일도 : 막 두께 및 계면 균일도
공극률 : 공극이 많으면 리튬이온전도도 감소, 저항 증가
3. 음극 Coating > 커팅 > 노칭
복합양극 - 고체전해질 분리막 Layer 이 형성되면 그 위에 준비해 둔 음극인 Li-metal을 적층 시킵니다. (공정모식도참고)
커팅 & 노칭 공정은 셀 규격에 맞게 정해진 크기대로 적층 된 단일 양극/고체전해질/음극을 잘라내는 과정입니다. 개인적으로 이 과정이 매우 어려울 것이라 생각합니다. 그 이유 중 가장 큰 이유는 리튬메탈을 음극으로 사용하는 것입니다.
리튬메탈은 폭발 위험성이 있는 위험한 소재입니다. 공정에 적용하면 레이저 커팅 & 노칭을 적용할 텐데, 거기서 발생하는 Spark는 안전 측면에 문제를 발생시킬 가능성이 크다 생각합니다. 그에 따른 대안으로 블레이드를 이용한 커팅방법이 있지만, 리튬메탈이 갖는 끈적끈적한 성질은 블레이드에 리튬메탈 일부분이 붙어 이후 품질을 저하시킬 것이라 생각됩니다.
4. 적층 > 조립 > 패키징)
양극/고체전해질/음극 구성성분을 쌓은 후에 실제 사용하는 셀의 형태로 패키징 하는 공정입니다. 실제로 아직 양산된 전고체전지는 없지만 현재 가장 큰 이슈라고 생각되는 부분이 해당 공정입니다. 전고체 전지에서는 모든 소재가 고체인 특징이 있습니다. 계면 저항이 큰 이슈로 작용하기 위해 높은 압력을 가해 해당 문제를 개선하는 압연 공정이 공정마다 적용되고 있습니다 (공정모식도 참고).
기존의 Roll to Roll 방식을 이용한 압연은 전고체전지 극판의 edge 부분에서 소재가 삐져나오는 문제점이 있습니다. 이에 대안으로 제시되는 공법이 등방가압법(Isostatic pressing)입니다.
등방가압법은 360도 모든 방면에서 압축하는 방식이기 때문에 해당 문제를 개선할 수 있습니다. 이를 통해 전극-전해질 간 계면을 최소화하여 계면저항을 감소시킬 수 있습니다. 또한 등방가압법은 운용온도에 따라 나뉘어 있습니다.
| 공정 | 온도범위 | 압력 | 특징 |
| CIP (Cold Isostatic Pressing) | 상온 | 100 ~ 500MPa | 저온, 간단한공정, 상대적 계면 밀착 낮음 |
| WIP (Warm Isostatic Pressing) | 200 ~ 400℃ | 50 ~ 300MPa | 게면 저항 감소, 소재 안정성 확보 |
| HIP (Hot Isostatic Pressing) | 500 ~ 1200℃ | 50 ~ 200MPa | 계면 저항 감소, 소재 열화 주의 |
여러 방식이 있지만, 소재들의 열화 및 안정성 문제도 있기 때문에 사용소재에 따라 적용 온도의 구간이 달라질 것이라 예상됩니다.
이번 포스팅에서는 전고체전지 제조 공정에 대해 알아보았습니다. 전고체전지는 공정 및 대용량화가 어려워 상용화될지는 아직 미지수입니다. 우리나라의 수준 높은 기술력으로 전고체전지가 탑재된 차량이 출시되기를 기다리면서 이번 포스팅 마치겠습니다. 감사합니다.
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